近年、人工知能（AI）技術の発展に伴い、Chat GPTに代表される生成AIや気象予測など、さまざまなサービスが急速に発展しています。一方、現在のAI技術はソフトウェアベースの演算処理に依存しており、莫大な計算コストや消費エネルギーの増加が深刻な課題となっています。このような背景の中、脳の神経回路で行われる情報処理システムを模倣し、低消費電力かつ高速な学習・演算が可能になると期待されるリザバーコンピューティングが、近年注目を集めています。
　特に、リザバー部位を物理的ハードウェアで実装し、材料そのものに演算を行わせるマテリアルリザバーは、素子構造が比較的単純であることや、低消費エネルギーでの高速な学習・演算が期待されることから特に近年高い関心を集めています。これまでに、金属ナノ粒子や有機半導体材料など様々な材料系においてマテリアルリザバー素子が報告されており、脳内の神経ネットワーク構造を模倣したネットワーク状の情報伝達経路や非線形の電気特性、短期記憶特性、高次元性といった特性がマテリアルリザバー素子において重要であることが示唆されてきました。
　当研究室では、導電性高分子・液晶材料・光応答材料・高分子薄膜系、イオン伝導を積極的に使ったマテリアルリザバー材料に関する研究を進めております。様々なキャリアの伝導パスの設計と制御にょる非線形性ネットワーク構築、応答時定数の設計など、まさに、「次元制御ナノ材料」の概念が必要となります。
 

　これまでに報告されてきたマテリアルリザバー素子は、ランダムなネットワーク構造が用いられており、その構造と素子特性との相関はいまだ不明瞭であるという課題がありました。
　当研究グループは、水面を利用した独自技術である液晶混合展開法を用いることで、ごく一般的な有機半導体高分子の単分子膜形成やそのナノ構造（配向や膜厚など）を自在に制御できることを報告してきました。本研究では、この液晶混合展開法を応用することで、脳の神経ネットワーク構造を模倣した有機半導体高分子の単分子膜ネットワークの作製を試み、そのネットワーク構造と電気特性との相関を詳細に検討しました（図1）。その結果、有機半導体高分子（立体規則性ポリ(3-ヘキシルチオフェン））とドープ剤（F4TCNQ）からなる単分子膜ネットワーク構造を作製し、その二次元膜密度やドープ割合、膜厚、分子配向といったナノ構造を精密に制御できることを示しました。また、そのナノ構造と電気特性との相関を系統的に調査した結果、二次元的に広がったネットワーク構造を示す単分子膜においてのみ非線形の電気伝導特性が見られ、二次元に制限されているネットワーク型の伝導経路が非線形の電気特性を発現するための重要な因子であることを初めて明らかにしました （図2）。さらに、調製した導電性高分子の単分子膜ネットワークは、非線形性や高次性、短期記憶といったマテリアルリザバー素子に必要とされる三つの特性を示すことも明らかにしています。室温にて、加湿など必要なく、動作する特性を持ち、ニューロモルフィックマテリアルとして期待できます。
　本研究で用いた手法は、一般的に広く知られる様々な有機半導体高分子に適用することができる汎用的な手法であり、高分子材料ベースのニューロモルフィックマテリアル開発へ向けた強力な手法になることが期待されます。また、本研究は従来の構造制御がなされていないランダムなナノ構造を有するニューロモルフィックマテリアルとは異なり、用途に応じて自在に構造制御しうるニューロモルフィックマテリアルの新たな設計指針となり、本分野の研究を加速させることが期待されます。
Langmuir, 17, 7, 2199 (2001).
Langmuir, 24(18), 10498 (2008).
Appl. Phys. Lett. 96, 173302 (2010).
Adv. Electroni. Mater., 10 (11), 2400427 (2024).
 

-イオン伝導を積極的に活用するニューロモルフィック分子ネットワーク-
 
　これまでのニューロモルフィックデバイスは、ほぼエレクトロニクスベース材料系において行われていますが、生体内では、プロトンなどのイオン種は様々な情報担体として重要な役割を担っています。イオン種は、プロトンであっても電子に比べ質量が大きく、移動度が桁違いに小さいため、情報担体として人工的に利用されることはほとんどなく、イオン–電子混合伝導性の高分子材料であっても主要な伝導キャリアは電子が担っているのが現状です（図1a）。 そのため、イオンあるいは電子とイオン両方を協奏的に活用するデバイスの例は極めて限られていました。
　東ソー株式会社は最近、新しい混合伝導性高分子「自己ドープ型ポリチオフェン（S-PEDOT、商品名：SELFTRON®）」（図2a）を開発・製品化しており、その優れた電気伝導特性が報告されています。この高分子材料はリオトロピック液晶性を示し、電子伝導部位である高分子主鎖とプロトン伝導部位である高分子側鎖が相分離してラメラ構造を形成するといった特徴を示します(図2c)。本研究では、S-PEDOT薄膜が形成する電子伝導チャネルに対して多価アミン(図2b)を用いた化学的脱ドープ処理を行い、電子伝導度を制御することでイオン伝導度とのバランスを取り、本質的な混合伝導状態の発現を試みました。その結果、脱ドープした S-PEDOT 膜は、調温・調湿下における電流-電圧測定と交流インピーダンス測定から、相対湿度（RH）に応じて電子（ホール）伝導とプロトン伝導の電気伝導への寄与が可逆的に切り替わることが明らかとなりました。また、RH = 60～80%の条件下において、電子とプロトンの両キャリアの伝導度が同程度となり、本質的な混合伝導状態となっていることが実証されました（図1b）。加湿に伴うプロトン伝導度の増大は、従来の混合伝導性高分子材料にはない S-PEDOT 特有の秩序化したナノ構造（ラメラ構造）に由来するものと考えられます。さらに、調製したS-PEDOT薄膜はリザバー演算に求められる特性(非線形性・短期記憶特性・高次元性)を示すとともに、波形生成タスクやNARMAタスクと呼ばれるリザバー演算におけるベンチマークタスクの検討を行った結果、混合伝導状態が確認された RH = 60–80% の湿度条件下において、リザバー演算性能が最大となることが明らかとなりました（図2d）。以上より、これらの特性が、電子とプロトンが協奏的に伝導する混合伝導状態に由来するものであると結論づけました。
　本研究は、複数キャリアを活用することで分子ネットワーク型ニューロモルフィックデバイスの性能を向上させる新たなコンセプトを示すものです。将来的には、リチウムイオンなど他のイオン種を導入することで、より複雑で多様な非線形動作を実現する可能性があります。これらのイオン種の活用は、生体に近い情報伝達システムと類似しており、次世代の省エネルギーAI素子の開発につながることが期待されます。
Advanced Science, e20270 (2025).